Medida de 129i en el sistema de espectrometría de masas con aceleradores de 1 mv del centro nacional de aceleradores. aplicación a problemas medioambientales

Tesis doctoral de José Manuel Gómez Guzmán

La espectrometría de masas con aceleradores (accelerator mass spectrometry, ams) ha revolucionado la detección de radionúclidos radiactivos con un periodo de semidesintegración grande y que se encuentran en la naturaleza en concentraciones muy pequeñas. Ciencias tan diversas como la física nuclear básica, la astrofísica, las ciencias de materiales, la arqueología, la biomedicina, la geología y todas las ciencias relacionadas con estudios ambientales y paleoambientales se han beneficiado de la potencia analítica de ams para la determinación de núcleos como el c14, el i129, el cl36 o el be10. Estos núcleos se encuentran en los compartimentos naturales en muy pequeñas concentraciones, con relaciones isotópicas respecto del isótopo mayoritario de hasta 10e-12 e incluso 10e-15. Frente a otras técnicas de espectrometía de masas y, por supuesto, frente a las técnicas de recuento, ams tiene dos ventajas fundamentales como son poder trabajar con muestras de tamaño muy reducido, órdenes de magnitud inferiores, y permitir reducir considerablemente el tiempo de medida. No obstante, el coste de las instalaciones de ams convencionales, que usan grandes aceleradores con terminales de 3 a 14 mv, ha sido la principal limitación a la expansión de esta técnica. El deseo de hacer del ams una técnica más difundida y asequible en términos económicos, ha impulsado el desarrollo de nuevos sistemas más compactos, empleando para ello terminales inferiores a 1 mv. en 1999, el grupo de física de partículas de la escuela politécnica superior (eth, eidgení¶ssische technische hochschule) de zí¼rich, diseña y construye el primer sistema compacto a nivel mundial de estas características, con un terminal de 600 kv y una superficie de 4.5×6.5 m2, dando paso al nacimiento de la espectrometría de masas con aceleradores de baja energía. Si bien en un principio este sistema se usó para demostrar la viabilidad de la datación por c14 en este rango de energías, los esfuerzos posteriores han ido encaminados a demostrar su idoneidad para otros núcleos típicos de ams como son el be10, el i129 y los isótopos del plutonio (pu239 y pu240). la adquisición en 2005 por parte del cna (centro nacional de aceleradores) de un sistema de ams con un terminal de 1 mv ha incentivado la investigación sobre el i129 a bajas energías en españa. En este sentido este trabajo surje de la tradición en estudios medioambientales que atesora el grupo de física nuclear aplicada de la universidad de sevilla y es heredero de los conocimientos que sobre este radionúclido adquirieron otros miembros de este grupo de investigación durante la realización de sus respectivas tesis doctorales. las novedades que diferencian este trabajo de los realizados anteriormente por miembros de este grupo de investigación son fundamentalmente dos. En primer lugar, en dichos trabajos estas medidas se realizaron en las instalaciones del eth de zí¼rich, utilizando para ello un sistema de ams de alta energía, mientras que en este trabajo las muestras se han medido en el sistema de ams de baja energía del cna, lo que ha hecho necesario un estudio detallado de dicho sistema para conseguir su óptima puesta a punto. Para conseguirlo se han medido muestras con concentraciones de i129 certificadas y muestras medidas en otros centros de investigación, obteniendo concordancias muy prometedoras. Y, en segundo lugar, se ha adaptado un nuevo método radioquímico para la extracción de yodo de muestras ambientales distinto al usado anteriormente y que ha dado muy buenos resultados, como veremos a medida que profundicemos en la lectura de esta tesis. la detección de radionúclidos de periodo de semidesintegración grande en muestras ambientales es interesante, entre otras razones, por la posibilidad que ofrece de trazar y comprender procesos naturales como mezclas de aguas marinas, tránsito de masas acuosas, intercambios atmosféricos verticales y horizontales, etc. Uno de estos radionúclidos es el i129. éste decae a un estado metaestable del xe129, el cual decae al estado fundamental mediante una emisión beta de energía e=194 kev y tiene un periodo de semidesintegración de 15.7 millones de años. Es un radionúclido cosmogénico que se produce en la atmósfera mediante reacciones de espalación con xe. También puede encontrarse debido a la fisión en la naturaleza de u238 y u235 y, en cantidades ínfimas, como resultado de reacciones inducidas por neutrones en te128 y te130. Todas estas fuentes dan lugar a una relación isotópica i129/i127i esperada en la naturaleza de (10e-13)-(10e-12). No obstante, el uso industrial y militar de la energía nuclear de fisión ha modificado dicha relación isotópica hasta alcanzar en algunas zonas un valor de 10e-5. por su alto periodo de semidesintegración es uno de los radionúclidos relevantes para el problema de la gestión de residuos radiactivos en el futuro. Y, dentro del campo de la protección radiológica, también puede ayudar a reconstruir la dosis de i131 recibida por la población tras un accidente nuclear, casi imposible de determinar por el corto valor de la semivida de este radionúclido. la memoria que desarrollamos a continuación consta de seis capítulos, cuyo contenido se discute a continuación. En el capítulo 2 se hace una descripción general de la técnica de ams y una caracterización del sistema compacto de ams del cna (sara, spanish accelerator for radionuclides analysis), instalación en la que se han obtenido los resultados que se presentan en esta tesis. En el capítulo 3 se muestra el diseño de la óptica de iones del sistema sara, o forma en la que el haz de partículas es transportado desde la fuente de iones hasta el detector, y la puesta a punto del mismo para la detección de i129. En este capítulo encontraremos las simulaciones realizadas para reproducir el comportamiento óptico del sistema y todos los experimentos llevados a cabo para optimizar los parámetros que hacen posible la medida de i129 en el sistema de ams del cna. El capítulo 4 comienza con una reseña acerca de la presencia del yodo en la naturaleza, su distribución en los distintos compartimentos naturales y las distintas fuentes de producción de i129, y sigue con una descripción del método radioquímico desarrollado para su extracción de muestras sólidas. Las aplicaciones medioambientales se muestran en el capítulo 5, en el que abordaremos el problema de la medida de i129 en varios tipos de muestras ambientales, como son líquenes, algas y turbas. Concluiremos el trabajo con el capítulo 6, en el que presentaremos un resumen de la labor realizada y de los resultados más relevantes obtenidos en este trabajo. posteriormente al capítulo 6 existe un anexo en el que se pormenoriza el experimento realizado con la técnica de xrf (fluorescencia de rayos x) y que concluyó con la obtención de los resultados preliminares referentes al rendimiento del método radioquímico que se muestran en el capítulo 4.

 

Datos académicos de la tesis doctoral «Medida de 129i en el sistema de espectrometría de masas con aceleradores de 1 mv del centro nacional de aceleradores. aplicación a problemas medioambientales«

  • Título de la tesis:  Medida de 129i en el sistema de espectrometría de masas con aceleradores de 1 mv del centro nacional de aceleradores. aplicación a problemas medioambientales
  • Autor:  José Manuel Gómez Guzmán
  • Universidad:  Sevilla
  • Fecha de lectura de la tesis:  12/04/2010

 

Dirección y tribunal

  • Director de la tesis
    • Manuel Garcia Leon
  • Tribunal
    • Presidente del tribunal: rafael García-tenorio García-balmaseda
    • Juan pedro Bolivar raya (vocal)
    • elis Holm (vocal)
    • julio Astudillo pastor (vocal)

 

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