Tesis doctoral de Alberto Hernando De Castro
Estructura y energética de nanogotas de helio dopadas con átomos alcalinos y alcalinotérreos en la presente tesis se estudian los aspectos teóricos del acoplamiento de átomos alcalinos y alcalinotérreos a nanogotas de helio líquido a bajas ternperatúras. La estructura de las gotas se obtiene en el marco de la teoría del funcional de la densidad, y la interacción entre los átomos de helio y la impureza se representa utilizando potenciales a pares helio-dopante. Se estudia el espectro de absorción óptico haciendo uso de potenciales a pares con el dopante en un estado electrónico excitado, y se comparan los cálculos con los resultados experimentales disponibles. por un lado, tres funcionales diferentes se han utilizado en la descripción de gotas de 4he, de 3he y para la mezcla isotópica 4he-3he respectivamente. La minimación de tales funcionales llevan a una ecuación de tipo schrodinger cuyo estado fundamental se obtiene mediante técnicas de evolución en tiempo imaginario. Computacionalmente, se ha realizado el cálculo en una malla regular tridimensional utilizando de fórmulas de trece puntos en las derivadas y técnicas de transformada rápida de fourier para el cálculo de las convoluciones implicadas. Por otro lado, los potenciales a pares helio-impureza necesarios en los funcionales han sido obtenidos con métodos ab initio, extraídos de la literatura o mediante colaboraciones con expertos de este tipo de cálculo. Finalmente, el espectro de absorción se describe con el modelo de lax a través de la transformada de fourier de la función de correlación temporal de la impureza. Según el interés, la transformada se calcula explícitamente o mediante un modelo semiclásico estadístico descrito en esta tesis. una vez obtenida la línea de absorción se compara con los resultados experimentales disponibles en la literatura o a través de colaboraciones con grupos experimentales. Se resuelve en esta tesis, por un lado, el conundrum de la solvatación de los átomos alcalinotérreos en nanogotas de helio, prestando especial atención al caso del calcio y del magnesio. Mientras que todos ellos se solvatan en gotas de 3he, los más pesados residen en un estado de superficie en las gotas de 4he, mostrando un hoyuelo más profundo que en el caso de los alcalinos. Sin embargo el magnesio, aunque se solvata en las gotas de 4he, se mantiene en un estado muy deslocalizado en el interior de las mismas pudiendo aproximarse fácilmente a su superflcie.Adicionalmente, dado el carácter singular de la solvatación de átomos de calcio, se estudia la estructura de gotas compuestas por la mezcla de ambos isotópos del helio dopadas con este elemento. Dependiendo del tamaño de la gota y de su composición, la impureza se sitúa en la interfase de las nanogotas, lo que permitiría utilizarlo como sonda para conocer detalles sobre la misma. El espectro de absorción teórico es comparado con el experimental en función de la composición isotópica de la gota. finalmente, las técnicas utilizadas en los casos anteriores se han aplicado para reproducir la presencia del pico secundario corrido al azul en el espectro de absorción de la transicio n np<-ns de los átomos alcalinos más ligeros (li, na) ligados a gotas de 4he superuido. La comparación con la aproximación semiclásica pone de manifiesto la naturaleza puramente cuántica de este pico, cuyo origen radica en las transiciones ligadoligado más intensas en el hoyuelo formado en las gotas de 4he. se cierra de este modo un ciclo, al quedar definido desde el punto de vista de la teoría del funcional de la densidad el escenario del dopaje de nanogotas por átomos neutros. Se abre un nuevo ciclo, cuyo énfasis recaerá en la solvatación de complejos tales como moléculas o agregados y la descripción de los procesos dinámicos en el interior de las gotas.
Datos académicos de la tesis doctoral «Estructura y energética de nanogotas de helio dopadas con átomos alcalinos y alcalinoterreos«
- Título de la tesis: Estructura y energética de nanogotas de helio dopadas con átomos alcalinos y alcalinoterreos
- Autor: Alberto Hernando De Castro
- Universidad: Barcelona
- Fecha de lectura de la tesis: 10/02/2011
Dirección y tribunal
- Director de la tesis
- Manuel Barranco Gómez
- Tribunal
- Presidente del tribunal: Miguel Gonzalez perez
- jordi Boronat medico (vocal)
- (vocal)
- (vocal)