Tesis doctoral de Daan Brinks
Los pulsos ultrarrápidos permiten la observación de la dinámica molecular con resolución temporal de femtosegundos a través de experimentos de tipo bombeo-sonda. Sin embargo, promediar sobre un conjunto de moléculas destruye información sensible a la fase, necesaria para investigar efectos cuánticos, debido a la heterogeneidad intrínseca molecular (conformaciones, orientaciones, etc.) Por tanto, es importante superar el promedio para investigar la dinámica cuántica de sistemas orgánicos a temperatura ambiente y resolver el comportamiento de moléculas específicas de manera individual. En esta tesis, demostramos la creación, manipulación y observación de efectos coherentes ultrarrápidos en moléculas individuales a temperatura ambiente y distinguimos en cierta medida la influencia del entorno en la dinámica específica de cada molécula. Además, aplicamos esta perspectiva para investigar un biosistema captador de luz funcional y sentamos las bases para una técnica que posee la resolución espacial y temporal requerida para observar estos sistemas in vivo. En el capítulo 1, introducimos los conceptos y técnicas sobre los que se basa esta tesis. En el capítulo 2, tratamos la posibilidad de controlar pulsos ultrarrápidos en el límite de difracción con aperturas numéricas altas, para extraer conclusiones sobre el procedimiento a seguir en todos los experimentos de moldeado de pulsos. Demostramos mediante experimentos conceptuales que podemos controlar las características ultrarrápidas de pulsos ópticos en volúmenes de excitación nanométricos. En los capítulos 3 y 4 damos parte de la creación, detección y control de la dinámica cuántica ultrarrápida en moléculas orgánicas individuales a temperatura ambiente. Demostramos que es posible manipular la superposición de estados en estos sistemas dentro de un tiempo de desfase de la coherencia de ~50 fs. Esto conduce a la primera observación de oscilaciones de rabi en moléculas individuales a temperatura ambiente, al funcionamiento ultrarrápido de un qubit orgánico, y a la creación de estados de superposición no-estacionarios (paquetes de onda vibracionales). Investigamos la influencia del entorno local en la composición y dinámica de estos paquetes de onda y mostramos que se puede optimizar el protocolo de preparación de estados para cada molécula individual en su propio nanoentorno, conducente a un control coherente de alta fidelidad. En el capítulo 5, tratamos la aplicación de estas técnicas para el estudio de coherencia de larga duración en sistemas fotosintéticos. Demostramos que la coherencia electrónica entre diferentes anillos del sistema lh2 persiste hasta escalas temporales de cientos femtosegundos a temperatura ambiente. Además demostramos que los caminos para la transferencia de energía en lh2 se adaptan a los cambios inducidos por el entorno y que la naturaleza de la transferencia sigue siendo coherente para cada camino, aportando una evidencia clara de que la transferencia de energía coherente es el proceso óptimo para la transferencia de energía en la fotosíntesis. Por último, en el capítulo 6 llevamos el desarrollo técnico un paso más allá y presentamos la creación de un marco basado en antenas plasmónicas que permite el control de la amplitud y la fase en campos enfocados nanométricamente. Demostramos por vez primera que se puede hacer ingeniería de las características ultrarrápidas de hotspots plasmónicos directamente a través del diseño del sistema plasmónico y demostramos experimentalmente unos ejemplos de diseños utiles. Los resultados de esta tesis conforman la primera creación y manipulación de dinámica coherente ultrarrápida en sistemas moleculares individuales a temperatura ambiente. Este es un paso necesario para ser capaces de realizar auténtica tomografía cuántica en sistemas complejos, poder resolver la influencia del entorno en la dinámica molecular, e investigar la física que subyace tras la optimización evolutiva y la funcionalidad de biomoléculas.
Datos académicos de la tesis doctoral «Nanoscale coherent control. ultrafast dynamics of single molecules, individual light harvesting complexes and discrete nanoantennas at room temperature.«
- Título de la tesis: Nanoscale coherent control. ultrafast dynamics of single molecules, individual light harvesting complexes and discrete nanoantennas at room temperature.
- Autor: Daan Brinks
- Universidad: Politécnica de catalunya
- Fecha de lectura de la tesis: 19/10/2012
Dirección y tribunal
- Director de la tesis
- Niek F. Van Hulst
- Tribunal
- Presidente del tribunal: michel Orrit
- gregory Scholes (vocal)
- (vocal)
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