Modelling of adsorption and catalytic processes in h+ and cu+ exchanged zsm-5 and cha zeolites

Tesis doctoral de Xavier Solans Monfort

La presente tesis estudia dede un punto de vista teórico diversos procesos que tienen lugar en el interior de zeolitas ácidas o intercambiadas por cationes cu+. La tesis se centra en dos zeolitas: la zsm-5 y la chabazita. además, se incluye una introducción genera a las zeolitas y una descripción de las distintas aproximaciones que se pueden utilizar para modelizar este tipo de sólidos. Esta tesis está constituida por cuatro estudios independientes. los dos primeros están relacionados con zeolitas intercambiadas por cationes cu+ y los dos últimos se refieren a zeolitas ácidas. el primer estudio analiza la descomposición directa del monóxido de nitrógeno (importante contaminante atmosférico) en la zeolita xuzsm-5. En concreto, se ha analizado la viabilidad de uno de los mecanismos catalíticos postulados experimentalmente. Con esta finalidad, se ha explorado y analizado varios posibles intermedios de reacción como (no2)(no)cuz, (n2o3)cuz, (n2o)cuz o (o2)cuz, considerando múltiples conformaciones del ligando y los posibles estados electrónicos. Nuestros resultados demuestran que la especie (no2)(no)cuz no es intermedio relevante en el proceso de descomposición. el segundo estudio presenta la adsorción de h2 en la zeolita cucha. Se ha realizado cálculos periódicos a nivel dft para analizar las posibles localizaciones de los cationes cu+ y su capacidad para adsorber h2. Los resultados obtenidos permiten interpretar los datos experimentales y confirman que las zeolitas que contienen cationes cu+ pueden almacenar mejor hidrógeno molecular que zeolitas con contra-cationes alcalinos. el tercer estudio describe la isomerización ceto-enólica del acetaldehído en la zeolita hzsm-5. Esta isomerización es la etapa determinante de la velocidad de la condensación aldólica. Además, se han analizado el efecto de aumentar el tamaño del cluster y la fiabilidad de la aproximación oniom en el campo de las zeolitas. La activi

 

Datos académicos de la tesis doctoral «Modelling of adsorption and catalytic processes in h+ and cu+ exchanged zsm-5 and cha zeolites«

  • Título de la tesis:  Modelling of adsorption and catalytic processes in h+ and cu+ exchanged zsm-5 and cha zeolites
  • Autor:  Xavier Solans Monfort
  • Universidad:  Autónoma de barcelona
  • Fecha de lectura de la tesis:  16/10/2003

 

Dirección y tribunal

  • Director de la tesis
    • Mariona Sodupe Roure
  • Tribunal
    • Presidente del tribunal: Juan Bertrán rusca
    • piero Ugliengo (vocal)
    • francesc Illas riera (vocal)
    • anna Clotet romeu (vocal)

 

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